碳纳米管作为催化剂载体的应用研究

碳纳米管是材料科学领域研究的热点,在许多方面有吸引人们的应用前景．综述了近年来碳纳米管作为催化剂载体的应用情况．介绍了碳纳米管的结构和性质,重点讨论了碳纳米管分别作为金属、金属氧化物、金属合金及非晶态合金催化剂载体的催化应用效果．     

反应条件对碳纳米管产率的影响

用镍铝催化剂催化裂解甲烷制备了碳纳米管;研究了反应温度及反应气氛对制备碳纳米管产率的影响。结果表明,碳纳米管的产率随温度的增加先增加,后减小,在550～650℃出现最大值,说明此温度范围最适合碳纳米管的生长;氢气预还原可以提高催化剂的反应活性。反应过程通氢气不但能提高催化剂的活性,同时也能提高产物的质量．上述两种情况均能提高碳纳米管的产率。     

Cu（II）和Ni（II）对四环素在官能团化碳纳米管上吸附的影响

研究目的：探究四环素在不同官能团化碳纳米管上的吸附机制,并揭示Cu（II）和Ni（II）对四环素与碳纳米管间作用的影响机制。创新要点：1.碳纳米管对四环素的吸附与其表面官能团种类密切相关;2.金属离子对碳纳米管吸附四环素的影响能力与金属离子络合性能相关。研究方法：采用批量吸附试验和谱学手段表征相结合的研究方法。重要结论：四环素在不同官能化碳纳米管上吸附能力的强弱顺序为：石墨化碳纳米管（G-MWCNTs）〉羟基化碳纳米管（OH-MWCNTs）〉羧基化碳纳米管（COOH-MWCNTs）〉氨基化碳纳米管（NH2-MWCNTs）,碳纳米管表面的官能团类型和数量对四环素与碳纳米管间的作用机制有重要影响（表1和图2）。Cu（II）和Ni（II）对四环素在G-MWCNTs 上的吸附几乎没有影响,但对在其它三种官能团化的碳纳米管上的吸附表现出不同的影响能力（图3）。与Ni（II）相比,Cu（II）与碳纳米管上官能团具有更强的络合能力,因此Cu（II）对四环素在不同碳纳米管上吸附的影响要比Ni（II）更显著。     

短碳纳米管的制备

本文利用活性碳、氧化硅和二茂铁的混合物通过气相高温的方法在石英衬底上制备了直径在30～100mm、长约为1μm的短碳纳米管,并通过扫描电镜、投射电镜、电子衍射以及EDS对碳纳米管的形貌及成分进行分析。并对短碳纳米管的形成作了讨论．     

甲烷部分氧化Ni基催化剂的研究

考察了不同Ni担栽量的Ni/α-Al2O3催化剂对甲烷部分氧化的催化性能的影响和助剂Ce对Ni基催化剂性能的调变作用.采用沉淀法以NH3·H2O、Al(NO3)3·9H2O和Ni(NO3)3·6H2O为原料合成Ni/α-Al2O3凝胶,经过高温煅烧制备纳米级催化剂Ni/α-Al2O3粉末.通过固定床反应器进行催化剂的活性评价,并对其进行XRD和TPR分析.结果表明:8%Ni(质量分数)的Ni/α-Al2O3催化剂催化活性最佳,同时添加稀土Ce有助于提高催化剂的活性、选择性和稳定性.     

碳纳米管的研究进展及应用

阐述了碳纳米管的结构,并对碳纳米管合成方法及其应用进行了简单的分析,同时指出了碳纳米管的研究进展.其合成方法主要有电弧法、激光蒸发法、催化剂气相分解法.其应用领域主要在力学、催化剂及储能方面.     

Mo-Fe催化剂中Mo含量对SWCNTs的制备影响

以“柠檬酸法”制备的Mo-Fe-MgO为催化刑，在850℃下，以Ar为载气，CH4为碳源，制备生成单壁碳纳米管．重点研究了催化剂中Mo的含量对单壁碳纳米管制备质量的影响．实验结果显示，Ar载气中，提高Mo-Fe-MgO催化刑中的Mo载量可以提高碳产率，但同时也造成产物中单壁碳纳米管含量的大幅下降．依据碳产率以及产物中单壁碳纳米管含量的变化，给出了Mo-Fe催化刑的最佳组分比例．     

载体处理方法对纳米Ni/MgO催化剂重整反应性能的影响

纳米Ni/MgO催化剂一直以来都被应用于CO_2重整CH_4反应中,而纳米Ni/MgO催化剂对反应性能的影响因素较多,已成为研究的热点问题。文章针对纳米Ni/MgO催化剂制备过程中,不同载体MgO处理方法对重整反应性能产生的影响进行了探索。     

乙醇在Pt/SiO2-CNTs纳米催化剂上的电催化氧化

通过溶胶凝胶方法制备SiO2修饰的碳纳米管（SiO2-CNTs）为载体材料,利用微波辅助加热化学还原方法制备Pt/SiO2-CNTs电催化剂。然后分别利用扫描电子显微镜和能量散射谱仪对Pt/SiO2-CNTs电催化剂的表面形貌和元素组成进行了表征。在酸性介质中,采用循环伏安法研究了Pt/SiO2-C电催化剂对乙醇氧化的电催化活性。与商用催化剂PtRu/C电催化剂相比,在相同催化剂载量和实验条件下,Pt/SiO2-CNTs电催化剂具有更好的催化活性和抗CO中毒能力。     

氮化钼/碳纳米管催化剂上氨分解活性的研究

采用MoO_3/碳纳米管和NH_3程序升温反应的方法合成了一系列不同Mo含量的Mo_2N/碳纳米管催化剂,利用XRD、BET、TG-DSC、TPR等手段对其物化性能进行了表征,同时以氨分解为探针反应考察了它们的催化活性。结果表明,MoN_x/CNTs催化剂对氨分解反应具有良好的催化活性,当Mo负载量为15%,反应温度650℃时,氨转化率为66.59%;由TG-DSC结果可以看出,焙烧温度对催化剂活性有较大影响,500℃焙烧制得的催化剂中活性组分分散性最好,其氨分解活性最高。     

二苯并噻吩加氢脱硫催化剂NiMo/Al2O3和NiMo/AC的对比研究

通过N2吸附、X-射线衍射（XRD）和程序升温还原（TPR）等技术对载体和相应催化剂进行表征,考察了NiMo/Al2O3和NiMo/AC催化剂的加氢脱硫性能.结果表明,催化剂NiMo/AC上活性组分在载体活性炭表面高度分散,且活性组分与载体之间的相互作用较弱,催化剂表面的Ni,Mo活性相易于还原.在相同活性评价条件下,当以NiMo作为活性组分时,以氧化铝为载体的催化剂活性在低温时高于以活性炭为载体的催化剂,在较高温度时,两者活性相差不大.     

Novel Pt–Ni Bimetallic Catalysts Pt(Ni)–LaFeO3/SiO2 via Lattice Atomic-Confined Reduction for Highly Efficient Isobutane Dehydrogenation

In this study, a series of novel Pt-Ni bimetallic catalysts supported on LaFeO_3/SiO_2 with different amounts of Ni were prepared by the lattice atomic-confined reduction of LaFe_(1-x)(Ni, Pt)_xO_3/SiO_2 perovskite precursors and applied in isobutane dehydrogenation to isobutene reaction. The catalysts were characterized by X-ray diffraction, H_2-temperature-programmed reduction, Brunauer-Emmett-Teller analysis, transmission electron microscopy, energy dispersive X-ray, CO chemisorption, X-ray photoelectron spectroscopy, and thermogravimetric analysis. The as-synthesized Pt-Ni bimetallic catalysts possessed smaller most probable particle size with tunable Pt-Ni interaction, depending on the Ni content. The catalyst with Ni content of 3.0 wt% showed excellent activity and stability(the isobutane conversion and isobutene selectivity remained at about 38% and 92%, respectively, after 310 min) for the isobutane dehydrogenation reaction. It also provided approximately six times turnover frequency of the catalyst without Ni. The excellent activity and stability of the 3.0 wt% Ni-containing catalyst can be attributed to its small metal nanoparticles with high dispersion and suitable Pt-Ni interaction. Moreover, the Pt(Ni)-LaFeO_3/SiO_2 catalyst with Ni content of 3.0 wt% had been run for more than 35 h without obvious loss of activity,indicating its long-term stability, and the decrease in the Pt-Ni interaction that accompanied the formation of the FeNi alloy phase was thought to be responsible for the slight decrease in activity.     

Hydrogenation of ortho-nitrochlorobenzene on activated carbon supported platinum catalysts

INTRODUCTION 2,2′-dichlorohydrazobenzene (DHB) is a com-mercially important intermediate, and is convention-ally manufactured by zinc reduction of or-tho-nitrochlorobenzene (Xu, 1996). The major dis-advantage of this process is the generation of largeamounts of sludge in reduction. A single step catalytichydrogenation of ortho-nitrochlorobenzene to DHBusing supported noble metal catalyst in the presenceof aqueous sodium hydroxide medium becomes moreimportant, because it is enviro…     

氮在碳纳米管结构变化中的作用

利用等离子体增强热丝化学气相沉积制备了碳纳米管，并用扫描电子显微镜和透射电子显微镜对生长的碳纳米管进行了表征。发现用CH4和H2制备的是空芯碳纳米管，而在反应气体中加入NH3后，生长的碳纳米管是竹节型结构的碳纳米管，表明氮在碳纳米管的结构变化过程中起到了重要的作用。根据氮对碳在催化剂中的扩散影响，分析了氮在碳纳米管结构发生变化过程中的作用。     

碳纳米管负载CuO催化剂的制备及性能

用自行制备的碳纳米管 (CNTs)作为载体 ,研制出一种高活性的催化剂CuO/CNTs .通过对物理特性分析、SEM图对比以及催化活性的测定 ,证明小粒径的CuO粒子均匀地分布在碳纳米管表面 ,对CO氧化反应有良好的催化活性 .     

Novel Method for Preparing a Carbon Nanotube-Supported Cobalt Catalyst for Fischer–Tropsch Synthesis:Hydrogen Dielectric-Barrier Discharge Plasma

Hydrogen dielectric-barrier discharge (H₂-DBD) plasma was successfully used to prepare carbon nanotubes (CNTs)-supported cobalt (Co) catalyst. The H₂-DBD plasma treatment simultaneously decomposed and reduced the cobalt precursor at a lower temperature and in a shorter time than the conventional method (calcination and hydrogen reduction). It is considered that the H₂-DBD plasma method can remarkably decrease the amount of energy input compared to traditional methods used to prepare the Co-based catalyst in Fischer–Tropsch synthesis (FTS). Results showed that the Co catalyst prepared by H₂-DBD plasma had an equivalent catalytic performance for FTS as that prepared using the conventional method in calcination and hydrogen reduction, thereby determining that H₂-DBD plasma was an effective alternative treatment for preparing the Co/CNTs catalyst for FTS. This technology will provide a new strategy for preparing catalysts in other catalysis processes.     

纳米催化剂研究进展

纳米材料具有独特的晶体结构及表面特性，其催化活性和选择性大大高于传统催化剂，目前已经被国内外作为第4代催化剂进行研究和开发．介绍了纳米材料的催化特性，综述了纳米金属粒子催化剂、纳米金属氧化物催化剂、纳米半导体粒子、纳米固载杂多酸催化剂、纳米(复合)固体超酸催化剂、磁性纳米固体酸催化剂、碳纳米管及分子筛等的应用进展．指出了纳米催化剂的优势及目前存在的问题．     

钯炭催化剂的制备与性能研究

用酸预处理的活性炭作载体制备Pd/C催化剂;用XRD、N2-物理吸脱附、TEM等方法进行催化剂的结构表征.在催化剂的性能研究中发现:催化剂的活性与载体活性炭的种类、预处理和制备方法有很大的关联性.经混合酸预处理的活性炭作载体制备的Pd/C在同时具有硝基与双键的4,4'-二硝基二苯乙烯-2,2'-二磺酸二钠的催化加氢制4,4'-二氨基二苯乙烯-2,2'-二磺酸的反应中具有很好的选择性.