团簇物理学研究进展

团簇是原子、分子向固相材料过渡的桥梁,由于其显著的量子尺寸效应而表现出许多特别的,与原子、分子和固体材料不同的物理、化学性质。本文针对团簇的结构、性质等特点,从团簇的磁性、光学、生物医学、催化、储氢和超原子等方面对其结构、性质以及潜在应用的研究进展进行简述。     

基于原子/分子团簇结构的材料与器件制造

原子/分子团簇是物质结构的一种新形态,具有独特的本征性质。从原子/分子团簇到器件的跨尺度制造,将为国防高端装备和新兴电子等产业发展带来深刻变革。团簇的多物质构效关系、宏量制造、团簇结构跨尺度构筑以及团簇器件的高性能制造等是原子/分子团簇器件制造的关键发展方向,主导着从原子到产品制造的发展历程。把握这些发展背后的重要机遇,将有助于占领原子级制造研究的制高点,引领原子级制造方法的变革。本文从团簇新材料的宏量制造、新型功能器件的原子/分子团簇构筑、团簇—器件的跨尺度制造工艺和装备等三个方面概括了原子/分子团簇与器件制造领域的主要研究进展,总结了原子/分子团簇与器件领域的关键科学问题及面临的挑战,并对其未来发展方向和发展战略给出了建议。     

基于第一性原理对SmCo纳米团簇磁性的研究

基于第一性原理的密度泛函理论,我们已经应用广义梯度近似(GGA)和GGA+U方法,研究了钐钴(Sm Co)的纳米团簇的结构和磁性,其中U为库仑相互作用修正。我们分析了结构配置、对称性以及整个团簇的磁性和对应每个钐原子(Sm)和钴原子(Co)的磁性变化贡献。在GGA+U计算结果显示出Sm Co纳米团簇为半金属铁磁态,是由于Co的3d态与Sm的4f态之间的强的杂化作用,总磁矩的整数值是这种材料半金属性质的重要意义之一。此为,我们已经计算了Sm Co团簇的自旋轨道耦合(SOC);我们发现Sm原子在团簇的不同位置,出现明显的磁性峰值变化,而Sm与Co原子组成的团簇是属于稀土硬磁材料。结果表明,纳米团簇的磁性增强,呈现笼状球形的Sm3Co18纳米团簇中间Sm原子为反铁磁,磁性最大,为双磁相复合的核壳结构材料提供更好的思路,在自选电子学和磁存储材料领域具有广阔的应用前景。     

若干氢键团簇的纳秒和飞秒激光光电离及从头计算研究

利用纳秒和飞秒激光及飞行时间质谱仪对氮化苯 溶剂分子团簇的多光子电离和离解进行了研究。通过解决实验中的技术难题,实现了在气相条件下实验研究嘧啶与水团簇的多光子电离。首次观测到该团簇的多光子电离质谱,发现电离后形成了质子化团簇系列,通过团簇浓度随激光强度的变化以及理论计算,阐明了团簇内质子转移过程,以及电荷分布和质子转移过程随着团簇尺寸的变化;首次观测到吡啶团簇在飞秒光电离过程中的质子化和非质子化团簇离子共存的现象。非质子化吡啶二聚体离子的存在及高水平下理论计算表明,吡啶分子之间可以形成C -H N氢键,对文献中报道的结果给予了纠正,提供了弱氢键团簇中质子转移的一个极佳范例;首次研究并获得了嘧啶 甲醇以及哒嗪 甲醇氢键团簇的多光子实验研究结果.实验发现团簇经激光电离后只产生质子化产物,并从理论计算得到各种团簇的稳定构型,阐明了团簇发生电离后质子转移反应的过程和机理     

团簇理论在研究催化反应中的应用

簇模型方法是研究化学吸附的重要的量子化学方法之一,文章介绍了金属氧化物团簇的选取原则,并介绍了团簇理论在研究催化反应中的应用。     

第四种晶相最密排列方式

迄今为止,在晶体中共发现了三种最密排列方式。金属纳米团簇研究的兴起,为发现新的晶相排列提供了契机,这是因为金属纳米团簇粒子具有亚纳米尺寸和组成结构的多样性。近年来,我们在研究金属纳米团簇内部结构的基础上,开展了金属纳米团簇的外部结构(晶相排列)研究,继在Au_(92)团簇中发现4H最密排列后,最近合成了一个新的团簇Au_(60),并在它的晶体结构中发现了一种独特的晶相最密排列方式6HLH,这是继1979年第三种晶相最密排列方式发现后的一种新的最密排列方式。6HLH排列导致Au_(60)固态荧光的显著衰减。另外,我们在这种团簇的结构中发现了6个四面体配位的μ4-S和一对巨型Au20S3(SCH2Ph)18长钉。我们的工作不仅对金属纳米团簇研究,而且对晶相排列的研究具有重要的启发意义。     

完全有序的全同金属纳米点阵列的生长与研究

利用“幻数稳定团簇 模板”方法在半导体Si(111)衬底上第一次成功地外延生长出了尺寸相同、空间分布均匀的金属纳米团簇阵列。这种方法适用于不同的金属,制备出的纳米团簇阵列热稳定性非常高。用扫描隧道显微镜(STM)原位分析结合第一性原理计算确定了纳米团簇的原子结构以及阵列的形成机理。     

团簇理论在研究催化反应中的应用

簇模型方法是研究化学吸附的重要的量子化学方法之一,文章介绍了金属氧化物团簇的选取原则,并介绍了团簇理论在研究催化反应中的应用.     

新材料物性的第一性原理研究

通过密度泛函理论研究了几类新材料的物理化学性质.研究的体系跨越不同的维度(从固体、固体表面、纳米管到分子、团簇),涉及的物性包括几何构型、电子结构、磁学性质、晶格振动和力学响应等.     

适合分解水的钌纳米合金催化剂

本文基于密度泛函理论,用第一性原理计算得到了H_2O-XRu_(n-1)(n=2-14)团簇(X=Rh、Pd、Au)的最稳定几何结构,并计算了水分子在Ru合金团簇上吸附能。研究结果表明:水分子在具有偶数个原子的合金团簇上具有最大的吸附能,它们分别是H_2O-RhRu_5、H_2O-PdRu_3以及H_2O-AuRu_7体系。结合前期研究发现:水分子在RhRu_5、PdRu_3以及AuRu_7合金团簇上的吸附能远大于水分子在Ru块体表面的吸附能,大于水分子在纯Run(n=2-14)上的吸附能,而略小于H_2O分子在PtRu_7团簇的吸附能。本文研究表明合金效应加强了水分子的吸附作用,以保证水分子被分解之前不会以分子形式脱离吸附,这些Ru合金团簇有望成为适合分解水的高效催化剂。     

硼氧小分子在铂团簇表面吸附的密度泛函研究

利用杂化密度泛函B3LYP方法,研究了硼氧小分子在铂团簇的表面吸附体系,研究的物性涉及不同自旋下团簇的几何结构、稳定性、电子结构、解离能和平均原子结合能等. 计算结果表明:BO两种原子作为一个分子整体吸附于铂团簇表面,其吸附方式随团簇尺寸的变化而变化;自然布居和Mulliken布居显示,电荷由铂原子转移到BO分子整体. 此外,解离能和平均原子结合能表明四重态Pt4BO的基态结构具有最大的相对稳定性.     

金属Ag纳米团簇结构热稳定性的模拟研究

本文采用分子动力学模拟方法,研究了纳米团簇的热稳定性.结果表明存在一个临界失稳温度T,当温度大于该临界温度而小于熔点体系形成一个规则多面体结构,当温度大于熔点体系熔化成无序球状团簇,并给出了产生上述现象的机理.     

从核磁共振看小分子水造福人类

<正>水是无色透明的,无法用电子显微镜观察。水分子团簇的大小怎样才能知道呢?科学家发明了核磁共振谱技术。为什么该技术可以测定水分子团簇大小呢?因为水虽然是不带磁性的物质,但它的原子核能感受外部磁     

金属有机化合物的高分辨质谱研究

近几十年来,金属有机化合物发展迅猛,研究人员在其合成、反应、结构、性能及应用等方面均取得了许多引人瞩目的成果.然而,质谱用于包括金属芳香化合物和金纳米团簇在内的金属有机化合物分析却一直处于浅尝辄止的状态.事实上,质谱尤其高分辨质谱除了可以提供准确分子量之外,还能为金属有机化合物提供非常丰富的信息.在国家自然科学基金青年基金的支持下,厦门大学林志为高工开展了"金属芳香化合物和金纳米团簇的高分辨质谱研究",以大量的实践测试为基础,以具有催化等重要应用前景的金属芳香化合物和金纳米团簇为研究体系,依托高分辨质谱(傅立叶变换离子回旋共振质谱,FT-ICR MS),建立了一套针对包括金属芳香化合物和大分子金纳米团簇在内的金属有机化合物的安全、高效、准确的鉴定方法;着重研究金属芳香化合物和金纳米团簇的结构、测试条件与质谱行为三者之间的内在关联规律,包括金属芳香化合物裂解、电荷分布及转移等.     

遗传算法在富勒烯团簇的结构研究中的应用

遗传算法是搜寻极值的一种有效的方法。本文采用了改进的遗传算法研究富轫烯团簇的稳定结构,得到与已有文献一致的结果。     

超级电容器电极材料制备取得新进展

电工所马衍伟课题组发展了一种简单的方法,在较低的反应温度下制备出MnO2海胆状微米空心球、纳米团簇、线团状纳米球结构,同时对α-MnO2纳米团簇,ε-MnO2纳米球结构产物的形成机理和电化学性能进行了详细研究。该法制备的MnO2粒径均一,形貌可控。其制备工艺具有过程简单、合成时间短、反应温度低、样品结晶性好、无需表面活性剂、可大规模生产等优点,这为纳米储能材料的制备提供了一条简单、有效而且可调的新方法。     

黑社会性质组织:国内黑社会组织概念

黑社会性质组织,是已经具有黑社会犯罪的某些特点,是犯罪集团向黑社会犯罪过渡的一个中间形态,既不同于黑社会组织犯罪,也不同于一般共同犯罪。我国黑社会性质组织犯罪有其自身的特征。     

工业技术

低能量输入焊接法参数匹配对能量输入的影响;二次扩张型射流矢量喷管的设计及性能计算;超声／Fenton试剂氧化耦合处理染料废水;BmNn和BmN-n团簇结构及其光电子能谱的研究     

我的创新与财富观——原始创新：世界首张分子化学键图像面世

我们在英国1月19日出版的《自然》杂志发表的论文《C60畴的二维拓扑学结构》(《Topology of two dimensional C60 domains》)，介绍了两方面的成果：1．能够分辨碳——碳单键和双键的C60单分子图像。C60作为一种全部由碳原子构成的团簇分子，具有独特的笼状结构和稳定的物理化学性质，有极潜在应用价值，一直是科学家的研究热点。我们利用STM在国际上首次“拍下”了能够分辨碳一碳单键和双键的分子图像。     

计算机仿真模拟在地球大气簇射研究中的应用

地球大气簇射是由高能宇宙线穿越地球大气层时发生相互作用而产生的大量次级粒子,由于星际物质和磁场等影响,使得大气簇射过程异常复杂。为了追溯宇宙的起源,并研究宇宙线的性质及其起源,使得高能宇宙线方面的研究成为了天文学领域以及高能物理学领域中很热的一个课题。在Geant4环境下编写了一套计算机仿真模拟程序包——EASS（地球大气簇射仿真．the Earth’s Atmosphere Shower Simulation）,研究了高能宇宙线穿越地球大气层时的大气簇射物理以及地球磁场对大气簇射过程的影响。