CeO2载体对Au/CeO2催化剂CO氧化活性的影响

采用六水硝酸铈和氢氧化钠为反应物,用水熟合成法制备了纳米Ce02.并以不同合成条件下得到的CeO2为栽体,担载了相同含量的贵金属Au,制备了具有高活性的Au/CeO2催化荆.实验结果发现,以CeO1-2h为载体的催化剂在高温区易展现出较好的活性,而以CeO2-10h为载体的催化剂在低温区易展现出较好的活性.说明载体结构对催化荆的CO催化氧化活性有决定性的作用.     

负载型CeO_2催化剂上CO_2氧化乙烷制乙烯反应研究

采用浸渍法制备负载型CeO2催化剂,应用XRD、SEM技术对所制催化剂进行物相和形貌分析.在常压连续流动固定床石英反应器上考察其在CO2氧化乙烷制乙烯反应的催化性能,实验结果表明:CeO2/-γA l2O3催化剂对CO2氧化乙烷制乙烯反应具有较好的催化活性.当CeO2负载量为15%时,乙烷的转化率为25.8%,乙烯的选择性和收率分别为95.8%和24.7%.     

Salen配合物仿生催化氧化安息香

合成了双水杨醛缩乙二胺席夫碱(H_2Salen)及其与5种金属离子(Co~(2+)、Cu~(2+)、Nd~(3+)、Gd~(3+)、Er~(3+))的配合物,通过元素分析、红外光谱、质谱、核磁共振氢谱和X射线单晶衍射等方法对其进行表征。推测H_2Salen化学式为C_(16)H_(16)N_2O_2,配合物的组成分别为[M(Salen)](M=Co、Cu),[Ln_2(H_2Salen)_3·(NO_3)_6]·3H_2O(Ln=Nd、Gd、Er)。以空气为氧源,通过正交试验法得到[Co(Salen)]催化氧化安息香的最佳反应条件为:以DMSO为溶剂,反应温度75℃,时间45 min,KOH加入量和催化剂投入量分别为底物安息香的25 mol%和10 mol%。在该条件下考察了不同金属配合物的催化效果。其中[Co(Salen)]催化性能最好;[Cu(Salen)]的催化效果次之;[Ln_2(H_2Salen)_3·(NO_3)_6]·3H_2O则有负催化的作用。重点研究了NaY负载[Co(Salen)]的方法及其循环催化效果,循环使用3次,催化效果稳定仍有58%的产率,催化剂套用回收方便。     

As_4W_(40)Mn_2-NaClO-烯烃环氧化反应的新型催化体系

本文首次报导一个新的催化体系——As_4W_(40)Mn_2-NaClO体系催化烯烃环氧化反应的研究结果,讨论了氧化机理,并与其它金属配合物催化剂的催化活性进行了比较.     

室温条件下Salen配合物催化氧化安息香

以Salen配合物为催化剂,探究催化氧化安息香的清洁工艺条件。在室温条件下,由水杨醛、乙二胺反应制得席夫碱并与金属醋酸盐合成[M(Salen)](M=Mn,Co,Ni,Cu,Zn),同时使用红外光谱、核磁共振、XRD和XPS进行表征。以所得5种金属配合物为催化剂,探究对安息香氧化反应的催化性能。以空气为氧化剂,Co(Salen)为催化剂,优化了反应工艺。在优化条件下,探究了其他金属Salen配合物的催化性能,并用活性炭和分子筛固载Co(Salen),进行催化剂回收套用实验。实验表明,Mn(Salen)的催化性能最好,在催化剂含量为原料物质的量的6%,以DMF为溶剂,室温下反应60 min,苯偶酰的收率可达到80%以上。催化剂经分子筛吸附后可回收套用3次。该方法在室温下反应,节省能源,降低成本,符合绿色化学要求,为苯偶酰的清洁生产提供理论依据。     

配合物[Zn（H2dcp）2（H2O）2]·（H2O）2的合成及晶体结构

以硝酸锌和3,5-吡唑二羧酸(H3dcp)为原料在水热条件下合成了配合物[Zn(H2dcp)2(H2O)2]·(H2O)2,并用红外光谱、元素分析和X射线单晶衍射进行了表征。该配合物属单斜晶系,P21/c空间群,晶胞参数为:a=1.00567(9)nm,b=1.24627(11)nm,c=0.68635(2)nm,β=108.972(2)°,V=0.81350(10)nm3,Mr=447.62,Dc=1.827g/cm3,F(000)=456,Z=2。配合物中Zn离子与分属于两个吡唑二羧酸根的2个O原子、2个N原子以及来自于两个配位水分子的O原子配位。     

FeCl3催化分解H2O2实验的审慎参酌

对新版高中教材中的FeCl3催化分解H2O2实验,从双氧水浓度及催化剂选择等角度进行了审慎参酌。探讨了氯化铁催化分解H2O2实验中异常现象的成因,探究了常见几种过渡金属盐溶液催化分解H2O2的活性,并提出了不死抠原教材H2O2溶液浓度、改用CuSO4溶液作催化剂等实验教学意见。     

新型双核铜配合物Cu2（C5H5N）2（C8H7O2）4的合成及结构（英文）

新制备的Cu2(C5H5N)2(C8H7O2)4加入到溶有2-甲基苯甲酸、吡啶的C2H5OH/H2O(1∶1,v/v)混合溶剂中反应,得到新的双核铜配合物Cu2(C5H5N)2(C8H7O2)4晶体,结构经X-衍射法表征.晶体结构中,四个苯甲酸离子羧基八个O原子经syn-syn式桥连二个Cu原子成灯笼状,在轴向分别由二个吡啶分子N配位而形成四方锥形几何结构.分子间沿(010)方向,形成折叠假性的六边形紧密堆积结构.配合物CCDC号:856726.     

具有晶格缺陷的La掺杂CeO2/nano-G阳极催化剂高效降解诺氟沙星研究(英文)

在电催化剂中,通过元素掺杂策略引入缺陷可能显著提高材料的催化活性和稳定性。通过La掺杂(1～5 at.%)来提高CeO₂/nano-G的电化学反应活性,并加快界面电荷转移。掺入La的CeO₂/nano-G电极,析氧电位达到2.57 V,表现出比原始CeO₂/nano-G电极更稳定的电催化活性。此外,La-CeO₂/nano-G电极还被证明可以在电氧化过程中有效地矿化诺氟沙星(NOR),3 at.%的La-掺杂量可使降解效率高达98.2%。XPS结果表明,La掺杂后CeO₂表面的氧空位数量增加,可能是La-CeO₂/nano-G电极的电化学反应活性和稳定性增强的原因。这些结果可为设计具有高电催化活性和稳定性的CeO₂/nano-G电极提供了缺陷工程策略方面的启示。     

双齿单Schiff锰（Ⅱ）配合物的合成、表征及催化环氧化反应的研究

本合成了4种Schiff碱锰(Ⅱ)金属配合物：水杨醛缩对-甲基苯胺合锰(Ⅱ)、水杨醛缩时．氯苯胺合锰(Ⅱ)、水杨醛缩对-硝基苯胺合锰(Ⅱ)及水杨醛缩苯胺合锰(Ⅱ)．并用元素分析、原子吸收光谱、红外光谱和核磁共振谱加以表征．以这些锰(Ⅱ)金属配合物作为仿加氧酶的模型化合物催化环氧化2-辛烯，讨论了配体结构、pH值变化、反应温度等对催化环氧化的影响．     

由氯桥联的一维链状锰配位聚合物[Mn(C10H8N2)Cl2]n的合成及晶体结构表征

合成了一维链状锰配位聚合物[Mn(C10H8N2)Cl2]n,该配合物晶体属单斜晶系,C2/c空间群,晶胞参数是a=1.7757(2)nm,b=0.91776(11)nm,c=0.69953(9)nm,β=111.895(6)°,V=1.0578(2)nm3,Z=4。每个锰离子周围有4个氯离子和2个由2,2’–联吡啶提供的氮原子与之配位形成畸变的八面体配位构型。相邻两个锰离子通过两个氯离子相连,将配合物扩展成一维链状结构。     

Cu-Er异核配合物Cu（2-mpac）2Er2（NO3）6（H2O）8·6H2O的合成与结构

以2-甲基吡嗪-5-羧酸铜单核配合物为配合物配体,合成了一个Cu-Er异核配合物Cu（2-mpac）₂Er₂（NO₃）₆（H₂O）₈·6H₂O（1）（2-mpac:2-甲基吡嗪-5-羧酸）,并利用元素分析仪,红外光谱仪和单晶X-射线衍射仪对配合物（1）进行了物理化学性质表征。晶体学数据:三斜晶系,P-1空间群,a=0.835 10（10）nm,b=1.006 62（14）nm,c=1.240 14（15）nm,α=111.662（3）°,β=99.057（2）°,γ=100.472（2）°,V=92.35（2）nm,Z=1,μ=5.209 mm^-1,F（000）=633,S=1.070,最终偏离因子为[I>2σ（I）]R₁=0.058 5,w R₂=0.163 2,对于全部数据R₁=0.067 8,w R₂=0.175 4。     

Dawson型锌钨酸配合物催化苯乙烯氧化制苯甲醛正交试验研究

文章以Dawson型锌钨酸配合物催化苯乙烯氧化制苯甲醛反应为模板,利用正交试验来优化反应条件.通过实验得到：反应时间达到20h,反应温度达到50℃,催化剂用量达到1.5g,过氧化氢用量达到4.0ml条件下,反应的酯化率可达89.5％,反应选择性较高.催化剂的重复使用表明杂多酸具有优良的催化选择性能.     

制备方法对15％CuO—Ce0.7Zr0.3O2催化剂的氧缺位和CO氧化活性的影响

采用溶胶－凝胶法和溶胶－凝胶＋浸渍法两种方法制备了CuO-Ce0.7Zr0.3O2催化剂,并对催化剂进行了XRD、Raman等表征,考察了催化荆的CO氧化性能。研究结果表明,溶胶－凝胶＋浸渍法制备的CuO/Ce0.7Zr0.3O2催化荆CO氧化活性明显高于溶胶－凝胶法制备的CuO-Ce0.7Zr0.3O2催化剂的性能,CuO-Ce0.7Zr0.3O2催化剂表面CuO分散度高．从而提高催化活性。     

Fe2EDTB配合物模拟过氧化物酶催化过氧化氢氧化苯酚的研究

本探讨了用Fe2EDTB配合物作为过氧化物酶的模拟物，用于催化过氧化氢氧化苯酚的反应体系；研究了Fe2EDTB配合物的酶催化氧化机理和建立了动力学数学模型．结果表明：Fe2EDTB配合物在不同的反应条件下均表现出过氧化物酶催化的特征．     

镍（Ⅱ）配合物Ni（N,N′-二羧甲基-苯并咪唑）2·（H2O）4的合成、结构与量子化学研究

氯化镍与N,N′-二羧甲基-苯并咪唑合成配合物Ni(N,N′-二羧甲基-苯并咪唑)2·(H2O)4,经元素分析、IR和X-射线衍射表征分子结构,该化合物晶体学参数:三斜晶系,空间群P1,晶体学数据:a=0.735 52(3)nm,b=0.942 83(5)nm,c=0.964 64(5)nm,α=81.758(2)°,β=96.817(6)°,γ=78.312(2)°,V=0.633 65(5)nm3,Z=1,Dc=1.564g/cm3,μ(MoKα)=0.838cm-1,F(000)=310,R1=0.0272,wR2=0.0718[对I>2σ(I)的衍射]和R1=0.027 7,wR2=0.072 2(对所有的衍射)。共收集2 058个数据,其中独立衍射点2 058个,可观察衍射[I>2σ(I)]点2 017个用于结构精修。配体与Ni原子通过羧基氧原子进行配合。中心镍原子与配位原子形成畸变八面体构型。利用量子化学G98W软件,对其结构进行优化,在Lanl2dz基组对配合物的稳定性、前沿分子轨道组成及能量进行研究。     

双齿单Schiff碱锰(Ⅱ)配合物的合成、表征及催化环氧化反应的研究

本文合成了4种Schiff碱锰(Ⅱ)金属配合物:水杨醛缩对-甲基苯胺合锰(Ⅱ)、水杨醛缩对-氯苯胺合锰(Ⅱ)、水杨醛缩对-硝基苯胺合锰(Ⅱ)及水杨醛缩苯胺合锰(Ⅱ).并用元素分析、原子吸收光谱、红外光谱和核磁共振谱加以表征.以这些锰(Ⅱ)金属配合物作为仿加氧酶的模型化合物催化环氧化2-辛烯,讨论了配体结构、pH值变化、反应温度等对催化环氧化的影响.     

Ca2Mn3O8纳米微球的合成及催化分解过氧化氢性能的研究

类芬顿反应是指除Fe(Ⅱ)以外的催化剂对H₂O₂起到催化作用的一类反应,类芬顿催化体系的固体催化剂具有易于分离和回收、工作pH范围宽、效率高等优点,使其在废水处理中具有广阔的应用前景。Mn基氧化物(Mn₂O₃)具有良好的催化活性,但是其容易发生相变从而导致催化剂严重失活,可通过构建多元金属氧化物来稳定催化剂的相结构和催化活性。采用共沉淀法合成了双金属单斜相锰酸钙氧化物(Ca₂Mn₃O₈)纳米微球。结果表明,Ca₂Mn₃O₈具有优异的催化分解H₂O₂性能,在15分钟内对H₂O₂(100 mL, 1000 ppm)的降解率达100%,5次循环后,Ca₂Mn₃O₈纳米微球仍然具有良好的可重复性和高稳定性。Ca的引入极大地改善...     

啤酒酿造废酵母H2O2氧化胁迫下细胞衍生物的研究

为更好地利用大量的废啤酒酵母资源,研究了废酵母在H2O2氧化胁迫下形成的活酵母细胞衍生物(LYCD)的活性,优化了胁迫条件.研究结果表明:废酵母细胞经终浓度0.2mmol/LH2O2胁迫15min形成的促细胞生长活性最高,超氧化物歧化酶(SOD)活力是对照的18倍,丙二醛(MDA)含量约为对照的40%;SOD的活力与MDA含量呈现大致的反比关系;胁迫30min,LYCD中还原型谷胱甘肽(GSH)是对照的2.7倍;活性物质的最高值并未在相同的胁迫条件下出现.     

固体超强酸SO42-/ZrO2-Al2O3的制备及催化酯化反应性能研究

制备了固体超强酸SO42-/ZrO2-Al2O3,并将其作为催化剂应用于乙酸正丙酯的合成.结果表明,SO42-/ZrO2-Al2O3对乙酸正丙酯的合成有较好的催化活性,酯化率可以达到98%以上.